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2019-10-19 21:10 来源:好大夫在线

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《江苏大学》 2019年
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袁银梅  
【摘要】:氮化铝(AlN)是一种有良好发展前景的半导体材料,它常用作光电材料、缓冲层等,特别适用于Si衬底上生长GaN。AlN一般是通过金属有机化合物化学气相沉积(MOCVD)方法来制备,生长过程实质上是一个化学反应过程,主要包括气相反应和表面反应。表面反应是整个气相沉积过程的核心,本文致力于AlN微观反应和表面状况研究。基于量子化学密度泛函理论研究了AlN MOCVD反应及表面缺陷,应用Materials Studio中的CASTEP模块,对气相反应、表面吸附、以及掺杂、空位对表面的影响进行了计算分析。主要工作如下:(一)从气相反应着手,首先论证了三甲基铝(TMA)的稳定构型,然后重点研究最稳定构型二聚体d-TMA(C_(2v))与NH_3的气相反应,发现生成复合物Al(CH_3)_3:NH_3(可简写为TMA:NH_3)和单体m-TMA,给出了反应过程中主要变化。进一步研究了产物TMA:NH_3的态密度、Mulliken电荷和键布居、带隙等电子结构和吸收系数、反射率等光学性质。(二)考察AlN在Si衬底表面吸附生长情况。考虑到不同的吸附方式,把AlN分子水平或垂直置入Si(111)表面上方进行计算。根据最低吸附能,寻找到最优先吸附位为水平构型的N_(top)-Al_(bridge)位,吸附能为-6.0515 eV。垂直构型中,N原子朝下时,hollow位优先,吸附能为-4.6458 eV;Al原子朝下时,bridge位优先,吸附能为-2.9270 eV。进一步研究了优先吸附位的分波态密度、差分电荷密度、Mulliken布居等电子结构参数。各方面数据都证实AlN与顶层Si发生电子转移和成键,形成分子态化学吸附。(三)构建了AlN体相、(0001)-Al终端面和(000(?))-N终端面模型,对比分析了三者的能量和几何参数、电子结构、磁性和部分光学性质。发现,体相能量低于表面体系,(000(?))面能量比(0001)面略低,(0001)顶层Al原子向体外移动,(000(?))顶层N原子向体内移动。从体相到(0001)、(000(?))面,带隙依次减小,(0001)-Al面接近零,(000(?))-N面零带隙。AlN体相是非磁性,(0001)、(000(?))体系均为亚铁磁性,磁矩分别为2.34μ_B和2.23μ_B。对于吸收系数和反射率,AlN体相远大于表面体系,体相吸收系数高达248.11×10~3cm~(-1),反射率高达0.921。(0001)面的吸收系数和反射率比(000(?))面略高。(四)研究了AlN(000(?))-N终端面顶层不同C掺杂浓度的影响,着重研究了掺杂体系的电子结构、磁性和部分光学性质。发现,随着C掺杂浓度的增加,能量逐渐增加,体系趋于不稳定;C-Al键长大于N-Al键长,使得表面活性增加。C掺杂体系中,金属性增强,带隙均为零。掺杂体系均为亚铁磁性。表面掺杂浓度100%时,表面顶层非磁性,其余顶层呈现磁性。掺杂浓度对吸收、反射光学性质影响不大,最大吸收系数(92.49×10~3cm~(-1))和反射率(0.151)均出现在75%C掺杂表面。(五)研究了AlN(0001)面和(000(?))面顶层空位的影响,着重研究了空位体系的电子结构、磁性和部分光学性质。发现,(0001)-Al空位体系能量比(000(?))-N更低些,稳定性略好。与饱和原子相比,第二层出现断键的原子态密度增加,键布居增加,键长缩短,得失电子略少,共价性增强。体系带隙均为零,呈金属性。(0001)和(000(?))表面和体系均为非磁性,而对应的完好体系均为亚铁磁性。空位对AlN体系吸收和反射状况影响不大,AlN(000(?))空位体系最大吸收系数、反射率均高于AlN(0001)空位体系。本文从微观角度得到AlN MOCVD反应及缺陷表面的特性,揭示AlN生长初期发生的反应以及AlN缺陷表面的特征。获得的结果将有助于理解MOCVD反应机理和AlN缺陷表面的成因和影响,有助于补充、丰富和完善高质量AlN薄膜微观生长理论的科学内容,为生产提供参考和理论依据。
【学位授予单位】:江苏大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:O641.1;TN304;O614.31
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【参考文献】
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中国博士学位论文全文数据库 前1条
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